Fue uno de los fotógrafos chilenos más conocido en el mundo. Nació en 1931, en el seno de una familia acomodada. Fue hijo del arquitecto Sergio Larraín García-Moreno (fundador del Museo de Arte Precolombino). Estudió algunos años Ingeniería Forestal en Estado Unidos, en la Universidad de California, Berkeley. Abandonó sus estudios y viajó a Michigan, donde decidió dedicarse a la fotografía.
Colaboró con instituciones como el Hogar de Cristo y Fundación Mi Casa. Una serie de estas imágenes fueron exhibidas en el Museo de Arte Moderno de Nueva York.
En 1959 se integró a la mítica agencia Magnum Photos. Hizo fotoreportajes por encargo en Irán, Algeria, Inglaterra, Italia, Bolivia y Perú.
A comienzos de los años 60 volvió a Chile. Quería hacer fotografías sin las exigencias comerciales de Magnum y colaboró con Pablo Neruda en un libro sobre Valparaíso.
En 1973 deja todo y se traslada a Ovalle. Vive en el pequeño pueblo de Tulahuen. Allí se dedica a la lectura, a la pintura, a la meditación y al yoga. Profundiza en el desarrollo personal y se aleja de la fotografía. Muere en 2012, a la edad de 81 años.
En junio de 2021 se estrenó el documental Sergio Larraín: El Instante Eterno donde se recorre la vida y la obra del fotógrafo chileno a través de registros fílmicos, fotografías y testimonios de parientes y amigos.
